Jung desenvolveu um trabalho teórico-prático inovador com a Experiência de Associação de Palavras que o conduziu à sua teoria dos complexos, um aspecto central em Psicologia Analítica. Em 1906, após ler a Interpretação dos Sonhos de Sigmund Freud e outras das suas obras, iniciou uma relação pessoal e profissional com Freud. Jung atribui a Freud a genialidade e ousadia de trazer o trabalho com o inconsciente para a relação com os sintomas neuróticos. Jung concordou com muitos dos seus insights e hipóteses, mas sempre questionou outros aspectos da teoria Freudiana que lhe pareciam ser demasiado reducionistas. Jung, com a sua imensa capacidade intelectual e profundo discernimento, rapidamente se tornou uma das figuras centrais da Psicanálise, o “príncipe herdeiro” de Freud. No entanto, o pensamento de Jung já estava profundamente desenvolvido quando conheceu Freud e por isso discordava de vários aspectos da teoria e prática psicanalítica, nomeadamente a atitude de Freud em relação à espiritualidade e religião como “nada mais” do que uma neurose colectiva e a sua atitude monolítica em relação à centralidade da sexualidade para a vida psíquica. Isto levou a uma divisão entre os dois em 1913. Jung deixou Freud e as suas funções dentro do movimento Psicanalítico, levando-o a uma profunda crise pessoal e profissional que está documentada nos seus Livros Negros e Livro Vermelho. Esta crise foi no entanto profundamente transformadora e criativa, convidando Jung a explorar o seu mundo interior e a desenvolver formas de se relacionar com as imagens que emergiram das suas viagens interiores. Durante estes anos, foram desenvolvidos aspectos centrais da técnica analítica: a técnica da imaginação activa, a teoria dos tipos psicológicos, a teoria do inconsciente colectivo e os arquétipos, entre outros. Tornou-se claro que a vida interior é claramente negligenciada e que esta é a causa de distúrbios psicológicos e físicos. O enfoque extremo no mundo exterior e no materialismo na Modernidade, leva o indivíduo a ignorar as suas dimensões interiores e espirituais (embora não necessariamente religiosas). Jung considerou esta dimensão como instintiva e uma necessidade absoluta para o equilíbrio psicológico. Numa busca constante por uma melhor compreensão da realidade psíquica, Jung desenvolveu mais tarde um profundo interesse pela Alquimia, onde percebeu uma linguagem simbólica que expressava a dinâmica inconsciente e a relação entre a Psique e a Soma (matéria, corpo). A sua profunda convicção de que Psique e a matéria estão interligadas, levou-o à sua teoria da Sincronicidade (desenvolvida com o físico e Prémio Nobel Wolfgang Pauli) e abriu a porta aos princípios da disciplina moderna da Psicomática. Jung revolucionou profundamente os campos da psicologia e da psicoterapia, a relação entre psicologia e espiritualidade e as aplicações da psicologia aos fenómenos culturais. O seu trabalho e pensamento foram expandidos por sucessivas gerações de psicanalistas junguianos que, inspirados pelo seu trabalho original, reviram e aprofundaram os conceitos e aplicações da Psicologia Analítica, tornando-a um campo de investigação interdisciplinar.
